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下山 巖; 本田 充紀; 小暮 敏博*; 馬場 祐治; 平尾 法恵*; 岡本 芳浩; 矢板 毅; 鈴木 伸一
Photon Factory News, 35(1), p.17 - 22, 2017/05
福島放射性汚染土壌のCs除染と再生利用に対して提案しているセシウムフリー鉱化法(CFM)について紹介すると共に、PFのJAEA放射光ビームラインで実施している研究について報告する。本研究では風化黒雲母(WB)からのCs脱離機構を調べるため、非放射性Csを収着させたWBにNaCl-CaCl
混合塩を添加し、低圧加熱処理前後での組成と構造変化を調べた。蛍光X線分析により塩無添加の場合でも700
Cで約3割のCsが除去され、塩添加時はほぼ全てのCsとKが除去された。一方、Caは温度と共に増加し、700CではSiよりも多い主成分となった。さらにX線回折法、透過型電子顕微鏡による分析によりWBが普通輝石などの異なるケイ酸塩鉱物に相変化することを明らかにした。これらの結果は相変化に伴ってイオン半径の大きい1価陽イオンが排出されるメカニズムを示唆しており、我々はこれに基づいてCFMの着想に至った。また、X線吸収分光法を用いたClの化学状態分析により、塩由来のClが反応の初期段階で粘土鉱物の酸素とCl-O結合を形成しながら生成物の鉱物中に取り込まれることを明らかにした。
伊藤 孝憲*; 森 昌史*; 犬飼 学*; 仁谷 浩明*; 山本 孝*; 宮永 崇史*; 井川 直樹; 北村 尚斗*; 石田 直哉*; 井手本 康*
Photon Factory News, 33(1), p.18 - 24, 2015/05
固体酸化物型燃料電池の電解質に用いられる安定化ジルコニアにおいて、長時間アニールによる結晶構造、局所構造への影響をマルチプローブ(放射光, 中性子, 第一原理計算)によって考察した。放射光X線,中性子回折を用いたリートベルト解析、最大エントロピー法解析の結果から、アニールすることで、周期的構造が秩序的となる場合と無秩序的になる場合があることが分かった。一方、X線吸収スペクトルと第一原理計算によると、アニールによってZrO
が歪むことが確認された。これらの結果から、アニールによる導電率の低下は周期的構造が関係していると考えられる。
関根 由莉奈
Photon Factory News, 31(4), p.45 - 46, 2014/02
オークリッジ国立研究所(ORNL)は、アメリカ合衆国のテネシー州、オークリッジにあるエネルギー省管轄の国立研究所である。平成24年度、著者は初めてORNLで中性子回折実験を行う機会を得た。本論文では、ORNLの施設や行った実験について主に紹介する。筆者はORNLの研究用原子炉施設(HFIR)にある、広角中性子回折装置(WAND)を用いて実験を行った。WANDは、原子力機構とORNLとの「中性子散乱日米科学技術協力」に基づいて開発された装置である。WANDを用いて、高分子ハイドロゲル中の水が通常の水とは異なる構造を有し、弱い水素結合を形成していることを明らかとした。
薄膜のXAS解析北條 育子*; 松本 吉弘; 丸山 喬*; 永松 伸一*; 圓谷 志郎; 境 誠司; 小西 健久*; 藤川 高志*
Photon Factory News, 29(1), p.20 - 25, 2011/05
本研究では多重散乱理論を用いてフラーレン(C)-コバルト(Co)化合物のX線吸収スペクトルの理論的解析を行った。その結果、同化合物の構造が3個のC分子間にCo原子がp-d結合により配位した局所構造を有すること、化合物中のCo原子の濃度に依存して、同局所構造が発達することが明らかになった。さらに、得られた構造をもとに分子軌道計算を行った結果、同化合物は多数スピン、少数スピンによりバンドギャップが異なる磁性半導体であることが示された。トンネル磁気抵抗効果に関する実験で示唆されたトンネル電子の高スピン偏極率は、このような電子構造を有する化合物がスピンフィルターとして作用して生じる可能性が考えられる。
今園 孝志; 柳原 美広*
Photon Factory News, 22(3), p.18 - 22, 2004/11
全反射臨界角を利用して励起した軟X線蛍光分光を用いて、Fe/Si多層膜の表面から数nmの深さの範囲内にSiO
が分布することを明らかにした。これは、最上Fe層に最も近い拡散層であるFe
Si層の酸化によって生成したもので、結果的にFeSi層厚は減少する。このことは臨界角から十分離れた入射角で励起した通常の軟X線蛍光分光では得られない全く新しい知見であり、全反射軟X線蛍光分光が表面及び界面にある物質の化学結合状態の分析法として極めて有用であることを示している。
宮田 登; 石川 禎之*; 柳原 美広*; 渡邊 誠*
Photon Factory News, 18(2), p.25 - 29, 2000/08
軟X線発光分光はプローブである軟X線の脱出深さが比較的長く、固体中の十分深い箇所からの発光が観測できるので、表面に依存しない、物質内部の結合状態を評価できる手法である。特に放射光による大強度単色軟X線で励起した場合には、用いる波長により特定の物質を励起できることもあり、2つの物質が接した際の境界面である「埋もれた」界面の結合状態を効率的に、試料を破壊することなく評価することができる。この手法により、近年軟X線光学や半導体製造技術で注目されているMoとSiの「埋もれた」界面の結合状態を評価した。Si膜厚の異なる5種類の多層膜試料を用意し、それらからのSiI
発光スペクトルの測定を行い、それらを参照試料からのスペクトルと比較し。その結果、界面ではMo
Siが約8
できていることを示した。さらに、この多層膜をアニールすると界面層はMoSiに変化することを示した。
横谷 明徳; 宇佐美 徳子*; 小林 克己*
Photon Factory News, 10(1), p.13 - 14, 1992/05
軟X線領域には、生体構成元素の内殻吸収端に起因する生体分子の吸収スペクトルがある。吸収端前後の吸収断面積の差を利用して、生物細胞内部の特定元素を「狙い撃ち」することが可能であり、これにより放射線のエネルギーを吸収した分子の化学変化(損傷)に対する細胞の応答(修復)のメカニズムを調べることができる。実際に遺伝子、DNA、中のリン原子をK殻励起すると、致死効果や遺伝的変化の誘発が効率よく起こることが知られている。そこで、次の段階として、内殻電離、励起に伴うこのような効果の原因となる特異的な分子変化が果して起きているかどうかを、アミノ酸をモデル物質として調べた。含硫アミノ酸中のイオウをK殻励起し、分解生成物のスペクトルを測定した。励起光源としてシンクロトロン放射を用いた。その結果、イオウの励起の有無で生成物分布が大きく異なることが明らかになった。これは、内殻励起特異的な生体分子変化であると考えられる。
